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PNAS:姚骏/许琪等报道双相情感障碍躁狂产生的机理研究百骸

PNAS:姚骏/许琪等报道双相情感障碍躁狂产生的机理研究

2020年11月23日,《PNAS》以Latest Article的形式在线发表了由清华大学生命学科学院副教授、清华-IDG/麦戈文脑科学研究院研究员姚骏课题组、中国医学科学院基础医学研究所许琪课题组和美国Salk Institute的Fred Gage课题组合作完成的题为Synaptotagmin-7 deficiency inces mania-like behavioral abnormalities through attenuating GluN2B activity的研究论文,阐述了双相情感障碍(bipolar disorder, BD)躁狂情绪产生的机理研究进展。姚骏课题组首先对BD的临床药理学资料进行了梳理。5-羟色胺(5-HT)重摄取抑制剂(SSRI)和GluN2B-NMDAR拮抗剂ketamine(氯胺酮)是两类代表性抗抑郁药物,然而它们在具有截然不同的临床表现。SSRI类药对普通人没有情绪提升作用,对重性抑郁症患者有良好的疗效,但对于双相抑郁常常导致患者情绪由抑郁直接转入躁狂。SSRI刹不住车的现象提示:躁狂和抑郁可能不是通过单一通路的自身上下调节来实现的,而是分由不同体系主导,这些体系相互间攻守失衡导致或躁狂或抑郁;SSRI难以调和这种攻守平衡,从而导致情绪矫枉过正。进一步,ketamine类药物作为一类毒品,对普通人具有强烈的情绪亢奋作用,但是对双相抑郁却疗效温和,几乎不会产生矫枉过正的副作用。课题组据此推测,ketamine的靶点在BD病人体内存在较大程度的缺陷或失活,其直接后果是产生抗抑郁效应,推动躁狂的发生;在由抑郁体系主导的抑郁期,病人服用ketamine只能阻断残留靶点的活性,产生有限的抗抑郁反应,从而起到较好中和双相抑郁的作用。在这一推论下,姚骏课题组提出假说:ketamine的靶点GluN2B-NMDARs可能在病人体内存在较大程度失活,产生的抗抑郁效应可能是躁狂产生的主要原因之一。姚骏课题组在前期工作中,发现Syt7所属的分子通路的缺陷很可能是BD发病和遗传的关键因素,Syt7敲除(KO)小鼠表现出躁狂抑扬郁交替的行为表型。在本研究中,课题组针对超过1400位BD患者和1200位健康对照进行测序研究,从病人中鉴定出5个Syt7基因突变,但是在健康对照中该基因无突变,证实了Syt7基因是BD的易感基因。进一步,在Syt7 KO小鼠中使用与ketamine具有相同机理的药物Ro25-6981进行治疗,发现Ro25-6981对野生型(WT)小鼠具有强烈的抗抑郁作用,但是对Syt7 KO鼠作用较为温和。这一结果直接证实了课题组在躁狂发生机理上的推测。进一步,姚骏课题组以Syt7 KO小鼠神经元和BD病人iPSC分化神经元为模型,详细解析了Syt7与GluN2B-NMDAR之间的关系。课题组结合超高分辨率显微成像技术STORM和SIM、以及神经电生理技术,发现Syt7和GluN2B都位于突触的边缘活性区域(图一A),Syt7作为突触前的钙感受器所触发的神经递质释放能够特异、高效地激活突触后的位置相对的GluN2B-NMDARs(图一A);当Syt7缺失或发生功能障碍时,这一边缘区域的递质释放遭受阻碍,连带导致突触后GluN2B产生失活,从而发生抗抑郁效应,促使躁狂情绪发生(图一B)。本研究阐明了双相躁狂发生的机理,揭示了ketamine类药物对双相抑郁具有理想疗效的原因,论证了GluN2B-NMDAR进行药物研发可能是治疗双相抑郁的较佳途径。图1 Syt7缺陷导致双相躁狂的发生机理清华大学生命学院及生命中心PI姚骏研究员和中国医学科学院许琪研究员、美国Salk Institute的Fred Gage教授为本文共同通讯作者。生命学院博士后王秋文、博士生卢思瑶和刘要南为本文共同第一作者。军事医学科学院沈伟博士、中国医学科学院韦晖博士、清华大学生命学院代安邦博士、首都医科大学北京朝阳医院黄轩博士、姚骏课题组博士生陈运、付崇雷、王颖菡、以及博士后陈艳芬等为本项研究工作做出了重要贡献。本研究获得了膜生物学国家重点实验室、科技部重点研发专项、国家自然科学基金和清华-北大生命科学联合中心的经费支持。报道来源:清华大学-IDG/麦戈文脑科学研究院

仁则仁矣

《Science》子刊:选择性乙烯齐聚机理研究获重大突破!

线性α-烯烃需求旺盛线性α-烯烃(LAOs)是指碳原子数在6以上、乙烯基官能团位于链端的一类长碳链烯烃,主要是指1-己烯和1-辛烯,大量用作乙烯聚合的共聚单体,可以生产线性低密度聚乙烯(LLDPE)、聚乙烯-辛烯共聚物(POE)等含有短支链的高附加值聚乙烯材料,在食品包装、涂料、玩具、管道等领域应用广泛。据报道,2012年全球LAOs产量为350万吨,以每年3.3%的速度递增,到2025年全球LAOs产值将达到115亿美元。最早,人们采用老祖宗留下来的齐格勒工艺通过乙烯低聚来生产偶数碳的LAOs,这种工艺本就是用来合成大分子量聚乙烯的,现在非要用它来制备只有数个碳原子的LAOs,实在是勉为其难。虽然经过各种改造,也难免会在低聚过程中生成高聚合度的聚乙烯产物,严重影响了工艺的连续生产。随后,人们就开发出了乙烯选择性齐聚工艺,才真正实现了“所想既得所”的目的,想让几个乙烯分子聚合都可以,成为1-己烯和1-辛烯的主要生产工艺。要想让乙烯“听话”地进行选择性齐聚,最大的秘密肯定在于所采用的催化剂,该工艺采用过渡金属铬催化剂,具有活性高、选择性好的优点。选择性齐聚机理研究是硬伤乙烯选择性齐聚机理非常复杂,研究者根据聚合动力学以及氘同位素标记技术推测了一个金属环化三聚体机理:(i)两个乙烯分子的η2配位;(ii)氧化偶联生成金属环戊烷;(iii)插入另一个乙烯分子形成更大的金属环;(iv)H-位移或β-氢化物消除以及还原消除,生成LAOs,如图1所示。图1. 假设的乙烯选择性齐聚机理。在这个被广泛接受的机理研究中,人们实验发现了很多中间产物,如铬(I)-乙烯络合物、五元和七元铬(III)金属环络合物,但是最最关键的铬(I)-双乙烯络合物始终在实验中没有发现,只能停留在研究人员的猜测中,这也成为了乙烯选择性齐聚机理研究中最大的遗憾。弥补最大的遗憾英国圣安德鲁斯大学B.E.Bode教授课题组以Et6Al2活化的[Cr(CO)4(PNP)] [Al(OC(CF3)3)4]为催化体系,利用电子顺磁共振技术(EPR)首次在实验中发现了铬(I)-双乙烯络合物的存在,证实其组成为[Cr(C2H4)2(CO)2(PNP)]+,弥补了乙烯选择性齐聚机理研究中最大的遗憾,这对于进一步推动乙烯选择性齐聚工艺的发展具有里程碑似的意义。EPR中发现蛛丝马迹图2. 铬(I)-双乙烯络合物的形成机理。为了研究乙烯选择性齐聚过程中形成的关键中间产物:铬(I)-双乙烯络合物,研究者以[Cr(CO)4(PNP)] [Al(OC(CF3)3)4]为预催化剂,在273 K的Ar气氛中加入5倍当量的Et6Al2,在295 K下利用EPR每隔1分钟对产生的各类中间产物进行实时监控,一共持续了16小时。图3. EPR光谱中三种不同中间产物随时间的变化。研究者发现反应开始的几分钟内,EPR谱中就出现了三个不同的叠加信号。其中两个信号可以归属为文献中已经报道的A和CrI-双亚芳基络合物(CrI-bisarene),在30分钟时,研究者发现了一个具有中等g因子的络合物,在之前的文献中没有报道过。虽然与D络合物的g因子类似,但是其31P耦合常数较小,而且存在一个超精细耦合(Aiso=8.2 MHz),这些都是D不会出现的耦合模式,所以这种络合物不是D,研究者把它标记为X物种,并怀疑是传说中的铬(I)-双乙烯络合物。终于证实铬(I)-双乙烯络合物图4. X物质的连续波(CW)EPR谱图。为了证实标记为X的物质就是出传说中的铬(I)-双乙烯络合物,研究者在相同实验条件下,通入乙烯气体(1 bar),对实验过程进行EPR监控,在2~3分钟的时间内就观察到了X的信号,但是强度更高。在将两个乙烯气体中的氢原子替换成氘后,研究者进行了EPR模拟,发现可以重现实验谱图。一开始研究者推测X可能是d8(氘代)金属环戊烷,但是在这个结构中α和β质子并不相同,在超精细耦合结构方面会有所差异,更重要的是氧化环化后铬从1价变为3价,不会有双重基态,因此就排除了X是d8金属环戊烷的可能。最终,研究者认为X是与两个乙烯分子结合的Cr/PNP络合物,也就是传说中的铬(I)-双乙烯络合物。通过质谱分析,研究者还在产物中发现了1-己烯和1-辛烯,说明这个中间体具有很强的催化LAOs的能力。刨根问底继续研究在得到了X为双乙烯络合物后,为了进一步研究这个络合物的完整结构,研究者通过13C标记结合质谱和红外分析,发现X中最初含有4个羰基配体,在被乙烯活化后,其中的2个羰基被2个乙烯分子取代。因此,研究者最终不仅确认X就是铬(I)-双乙烯络合物,还确定其结构为[Cr(C2H4)2(CO)2(PNP)]+。这个络合物存在顺反异构,研究者又根据密度泛函理论(DFT)计算发现顺式和反式异构体在能量上相差84 kJ/mol,所以反式络合物更稳定。小结为了证实烯烃选择性齐聚机理中铬(I)-双乙烯络合物真的存在,英国圣安德鲁斯大学B.E.Bode教授课题组通过同位素标记结合EPR技术发现了一种至今未有文献报道的X结构,在排除了D络合物以及d8金属环戊烷的可能性后,研究者最终认定X结构为传说中的铬(I)-双乙烯络合物,并进一步确定其完整结构为反式的[Cr(C2H4)2(CO)2(PNP)]+。这一研究不仅加上了烯烃选择性齐聚金属环化机理中最重要的一块拼图,更重要的是必将推动烯烃选择性齐聚制备LAOs的工业化应用。#木木西里#内容来源:高分子科学前沿最小作者的故事揭示了社交媒体对科学的影响2020年,中国留学生们经历了什么?一个实验解释牛顿的三体问题!特别声明:本文发布仅仅出于传播信息需要,并不代表本公共号观点;如其他媒体、网站或个人从本公众号转载使用,请向原作者申请,并自负版权等法律责任。

破为牺尊

「科技探索」婺源县冷水亭富锶矿泉水机理研究

0引言随着社会经济的快速发展和人们日常生活水平的提高,洁净优质饮用水成为人们的渴望。天然矿泉水是从地下深处自然涌出的或经人工揭露、未受污染的地下水,富含多种微量元素,对人体健康有着非常重要的作用。目前市场上矿泉水多为偏硅酸矿泉水,锶矿泉水较为稀少。而锶是人体必需的微量元素,是人体骨骼的重要组成部分。因此,研究婺源县冷水亭富锶矿泉水的出露成因可为今后开展锶矿泉水提供理论依据。1冷水亭区域地质1.1地层勘查区出露地层由老至新为青白口系、石炭系、二叠系、三叠系及第四系(见图1)。图1 江西省婺源县冷水亭矿泉水勘查地形地质图1.2岩溶发育特征区内位于塔前-赋春断陷带,由一系列区域性北东向压性断裂组成,由于主干断裂和其派生裂隙的影响,促使岩溶发育强烈。断陷带岩溶发育的另一特点是暗河管道短,这可能是断陷带内碳酸盐岩连续分布面积有限和构造切割汇交条件差的缘故。在平面上,碳酸盐岩为主地层比碳酸盐岩夹碎屑岩地层岩溶发育。覆盖浅埋区比裸露区岩溶发育,断陷带比向斜岩溶盆地发育。在垂向方向上,裸露区岩溶发育于侵蚀基准面之上,并从高至低岩溶率增大,一般标高在40~180m岩溶较发育;覆盖浅埋区,岩溶则发育于侵蚀基准面以下,由浅而深岩溶率变小,一般在标高-120~20m岩溶率较高。1.3地质构造勘查区位于赣东北深大断裂北西侧,为九岭地体南东缘,地质构造十分复杂,在漫长的地壳演化中,有四堡-晋宁期强烈褶皱作用,加里东期褶皱叠加和北东向韧性变形、印支-燕山期的陆内推(滑)覆作用。不同时间、不同特色的构造形迹叠覆一起,共同构成测区多样的构造组合。勘查区内属潘坑-范坑(中州-太白司)推覆构造,为石峡-赋春断裂带,同时为江西省区域地质志所称的塔前-赋春大断裂北东段。区内其宽2.8km,长约8km。2矿泉水水文地质条件2.1矿泉水出露特征2.1.1矿泉水出露的地质条件冷水亭中部赋存矿水地层主要为石炭系黄龙组微-粉晶灰岩与生物碎屑微晶灰岩、二叠系栖霞组生物碎屑灰岩夹团块状硅质岩、小江边组灰岩与炭质泥页岩互层。根据区域岩石化学检测资料,区内小江边组地层微量元素中锶含量为360×10-6,栖霞组地层微量元素中锶含量为359×10-6,黄龙组地层微量元素中锶含量为510×10-6,均高于维氏地壳丰度值340×10-6。高锶的地球化学背景,为锶矿泉水的形成提供了地质基础。2.1.2矿泉水出露的构造条件勘查区位于塔前-赋春断陷带,由一系列区域性北东向压性断裂组成,由于主干断裂和其派生裂隙的影响,促使岩溶发育强烈。碳酸盐岩分布区,地面坎坷、基岩裸露、植被发育。勘查区及周边发现溶洞2处,地表石芽、溶沟、溶槽等岩溶地貌景观较发育。峰丛之间发育有岩溶洼地,洼地呈椭圆状,洼地长轴呈北东走向与主构造线走向相一致。2.2矿泉水补径排条件矿泉水点附近三面环山,补给区主要为勘查区南部的岩溶洼地一带,由于北东向系列断层的出现,导致区内各含水岩组节理裂隙发育,地下水相互联通。勘查区地下水以构造断裂带储水为主要特征,明显受断裂构造和岩性的共同控制,呈脉状分布于断层的裂隙发育带上。在构造应力作用下形成了连通性较好的张性裂隙发育带或岩溶溶蚀空间,为地下水的储存和运移提供了良好的空间和通道。大气降水、浅层地下水和地表水体补给低山丘陵区的岩溶水、风化裂隙水和基岩裂隙水,由裂隙水补给构造断裂带,并沿断裂带向深部径流和循环,经深部溶解大量矿物质后,在水动力作用下沿构造裂隙作自下而上的径流运动,于地形低洼地段以上升泉的形式分散出露和排泄。2.3矿泉水成因分析水源地内出露基岩为二叠系小江边组及栖霞组,根据区域化探资料显示,岩石中锶元素含量均高于维氏地壳丰度值。高锶的地球化学背景,为锶矿泉水的形成提供了物质基础。大气降水经浅部裂隙向深部裂隙转移,富集过程中,长期不断溶解岩石中的矿物质和微量元素,使水中的Sr富集,当水中Sr含量浓度达到一定量的动态平衡后,即形成锶矿泉水。勘查区地层挤压强烈,北东东向复式背斜构造、紧密线形褶皱、雁行排列的扇形褶皱、短轴背斜以及叠瓦式断裂等构造异常发育,控制了碳酸盐岩,使其呈带状分布。其两侧多为粉砂岩、页岩等非可溶性碎屑岩,含水和透水性均较差,使碳酸盐岩地下水的运动在垂直走向方向受到控制,而在沿走向和层面则得到加强,因而常形成与地层走向或接触带一致的岩溶和暗河。在构造断裂带,当断裂带两侧或一侧为可溶岩时,岩溶发育也得到加强,对岩溶水具有控制意义。同时,也为矿泉水提供了充足的水源保障。勘查区地形为南高北低,水源地处于三面环山的凹地地带,是地下水的排泄区,地下水在运移过程中,在此以泉的形式出露,形成地下深处自然涌出的矿泉水。3结语冷水亭富锶天然矿泉水赋存于碳酸盐岩中,明显受断裂构造和岩性的共同控制,呈脉状分布于断层的裂隙发育带上。在构造应力作用下形成了连通性较好的张性裂隙发育带或岩溶溶蚀空间,为地下水的储存和运移提供了良好的空间和通道。矿泉水水质属重碳酸·硫酸-钙型富锶饮用天然矿泉水,锶含量1.23~3.12mg/L,水温17.0℃~18.5℃,溶解性总固体372~761.88mg/L,pH值7.18~7.49。感官指标、限量指标、污染物指标和微生物指标等均符合饮用天然矿泉水国家标准要求。作者:黄 迅 余 泉 (江西省地质调查研究院)本文刊发于《中国高新科技》杂志2020年第24期(转载请注明来源)

沙妙

大连化物所在全无机非铅四重钙钛矿纳米晶发光动力学机理研究中获进展

近日,中国科学院大连化学物理研究所复杂分子体系反应动力学研究组研究员韩克利团队在全无机非铅四重钙钛矿纳米晶发光动力学机理研究方面取得新进展。该团队报道了一系列新型非铅四重卤化物钙钛矿纳米晶的发光增强机制,并依此制备高性能光电探测器。全无机CsPbX3(X = Cl,Br,I)型钙钛矿纳米晶体已在光电子器件领域中得到广泛研究。由于铅的高毒性,人们一直在寻找铅的替代元素。非铅卤化钙钛矿型纳米晶因其低毒性,高稳定性和化学多样性而受到关注。韩克利团队前期已开发出A3M'2X9(,2017)、A2MM'X6(,2018;,2018;,2018;,2019;,2019;,2020;,2020;,2020)和A2BX6(,2020)型非铅钙钛矿纳米晶并揭示其发光动力学机理。然而,基于这些非铅钙钛矿型纳米晶的光电子器件研究进展有限。因此,通过揭示新型非铅钙钛矿纳米晶的载流子动力学,并依此将其有效地应用在光电子器件领域方面具有重要意义。该团队首次报道了一系列空位有序的四重钙钛矿型胶体纳米晶,通过对Cs4MnBi2Cl12纳米晶合金化,可将其荧光量子产率提高近100倍。载流子超快动力学研究发现,在四重钙钛矿纳米晶Cs4MnBi2Cl12中,自由激子迅速自捕获为“自陷激子”,进而发生自陷激子辅助的给体—受体(Mn2+)能量转移过程。合金化可以消除与能量转移相互竞争的超快缺陷态捕获过程,并可提升纳米晶的结晶度,进而大幅度提升发光效率。基于合金化的四重钙钛矿纳米晶具有结晶度高、载流子寿命长等特性,该团队还制备了基于该纳米晶的光电探测器,该探测器具有超高响应度(0.98×104A/W),该灵敏度远高于以往报道的基于非铅钙钛矿纳米晶的光电探测器。四重钙钛矿型纳米晶为光电应用开辟了新的可能性。相关研究结果发表在《先进材料》()上。研究工作得到国家自然科学基金重点项目等的资助。大连化物所在全无机非铅四重钙钛矿纳米晶发光动力学机理研究中获进展【来源:大连化学物理研究所】声明:转载此文是出于传递更多信息之目的。若有来源标注错误或侵犯了您的合法权益,请作者持权属证明与本网联系,我们将及时更正、删除,谢谢。 邮箱地址:newmedia@xxcb.cn

无有

北大教授2020全年研究重点

◎ 小编 | 小邱 ◎ 责编 | 北北 2020年新冠疫情的爆发,不仅是一场全球针对病毒的战争,也是一场国家媒体战和舆论战。对中国而言,对内给网络监管治理带来挑战,对外要应对国际传播的舆论危机。基于疫情背景下的公共舆论、内容治理、个人信息保护等成为新闻传播教授的关注重点。同时,在“人类命运共同体”理念的指导下,如何在对外传播和宣传中彰显中国特色社会主义文化?5G、人工智能、数字化等技术变革对传媒领域产生了哪些影响?也是本年度教授们都十分关注的话题。本文通过梳理北大新闻与传播学院和新媒体研究院的老师公开发表的数十篇论文。将教授们的关注重点、理论成果、研究趋势一一总结,让你一文理解北大教授2020全年研究重点。(新闻与传播学院教师论文高频词汇)(新媒体研究院教师论文高频词汇)01疫情下的内容治理与个人权益网络治理能力已成为国家治理能力的重要部分,谢新洲老师在《以创新理念提高网络综合治理能力》提出,全面提高网络治理能力,需要根据互联网发展的新特点、新趋势,不断创新治理理念。并将秩序、协同与平衡的价值理念,落实到法律法规制定、网络治理执法、网络行为准则构建的实践上。新媒体研究院的谢新洲老师和田丽老师从网络内容治理的策略研究、治理体系建立、信息治理与信息秩序、地方政府治理能力、媒介专业性等角度进行分析。从策略研究角度,谢老师的《网络内容治理发展态势与应对策略研究》分析了网络内容治理从早期政策奠基、管网转向治网、网信系统治理、治理体系完善四个发展阶段,并提出为提高治理效果,网络内容治理要建立中国网络内容治理体系、推动治理技术发展、形成多方主体协作机制、对内容各环节出台治理举措,最终建设成良好的互联网内容生态。在《秩序与平衡:网络综合治理体系的制度逻辑研究》中提出建立网络综合治理体系作为国家战略部署,需从互联网领导管理、正能量传播、网络内容治理、社会协同治理、网络法治和技术治网等六个方面,在网络治理实践中坚持秩序与平衡的理念的统一。同时,在推进国家治理体系和治理能力现代化进程中,《领导干部要学会通过网络走群众路线》一文指出,要让互联网成为与群众交流沟通的新平台。结合疫情来看,谢新洲老师在《加强信息治理与利用,有效提升疫情防控能力》提出信息畅通是社会有序运行的重要保障,要通过推动信息治理体系与信息治理能力的现代化,来避免疫情防控中信息失序。田丽老师在《重大突发公共事件中的信息秩序建构》从央媒报道形势导向、地方媒体与社交平台创造环境、市场类媒体推动舆论监督、短视频体现全民战疫、垂直类自媒体主导科普传播、平台辟谣加速信息迭代净化、线上线下防控互联互通,这七个方面,全方位总结了在短时间内重建秩序,多维度立体化传播战疫群像,共同构建重大突发公共事件的信息图景。此外,田丽老师在《地方政府新闻发布会的质量评估研究》中通过分析新闻发布会的功能,建构了包括信息发布指标、政策解读指标、互动沟通指标和附加指标在内的地方政府新闻发布会质量评估体系,并提出应着力提升政府部门新闻发言人的专业能力。并在《疫情下传统媒体网站/客户端的高光之源》中提出,手机和移动终端作为重要的媒介载体和信息入口,疫情带动的对权威性、专业性信息需求,给传统媒体网站和客户端带来了发展机遇。在加强网络治理和网络监管的过程中,胡泳老师更为关注如何平衡公共利益与个人利息,保护个人信息也成为非常值得深入讨论的话题。胡泳老师在《危机时刻的公共利益与个人隐私》中提出,空间性的隐私、信息性的隐私、决策性的隐私之间并不存在绝对的界限,个人需要保有对自身信息的控制。并在《达成公共利益与个人隐私平衡的三原则》提出了将公共利益视为隐私的例外、处理隐私时必须为基本的公民权利和个人利益确立适当保障、坚持公平的信息应用的三项原则。并在《大规模流行病中的个人信息保护》强调,“可识别性”是个人信息的核心内涵。在“联防联控、群防群治”的疫情防控过程中,信息登记、活动监测合理也必须,但须防止个人信息泄露风险。02危机中的对外传播与文化宣传爆发于中国武汉的新冠疫情,不仅给我国医疗卫生安全带来挑战,使我国在国际舆论环境中也危机重重。面对国际社会长期以来的误解偏见与美国舆论战的恶意引导,中国的对外传播和国际传播,需要在“人类命运共同体”的理念下,打好这场宣传战。对此,程曼丽老师分别从中国对外传播以及美国舆论引导的两个角度分析了我国所面临的国际舆论环境,陈凯和、陈汝东、师曾志、陆地等几位老师也阐述了相关观点。程曼丽老师在《论国际传播的底气与自信》提出国际传播不仅是一种跨越国界的信息传播活动,也是国际政治、国际舆论斗争的重要组成部分,其核心是基于某种价值观的话语较量和话语权争夺。而中国的底气与自信就来源于构建“人类命运共同体”的价值观。在《“人类命运共同体”与中国对外传播》中提出中国的对外传播及涉外话语要尽可能摆脱局限性,提升到全球化层面。在《对外讲好中国抗疫的世界意义》中也强调在全球抗疫下的讲好中国故事、体现中国援助、中美舆论之战中,最大限度地消除国际社会的误解、偏见与敌意。对外传播与文化自信密不可分。程曼丽老师在《新冠疫情让世界重新审视中华文化》提出,中国在疫情中所体现的的道德规范和社会责任意识、集体精神与民族精神等优秀文化,也具有国际传播的思想价值和道德感召力。陈开和老师也在《创新重大主题宣传,完善舆论引导机制》和《回应国际关切,讲好中国故事》两篇文章中,强调了在国际传播方面,要在关注国际舆论发展态势的基础上,理解文化差异,完整、准确地讲好中国故事,纠正国际偏见。与此同时,程曼丽老师也在《美国大选与新闻自由》《美国国家战略传播理念与实践的历史沿革》《美国舆论战中的议题设置》《特朗普与阴谋论》《新冠肺炎疫情中的美国“舆论集化”现象分析》中批判了特朗普政府时期美国媒体融政治、商业于一体的传播策略,并将舆论战作为国家战略,以议程设置作为政治修辞强化美国价值观的优越性,同时阴谋论正在作为特朗普的选举战术,所营造的舆论的集中化、集权化、垄断化给中国国际传播带来的挑战。而在《战“疫”中的国家形象传播》也指出,中国对外传播过程中缺乏对舆论战的任职判断、缺乏整体性国际舆论应对预案、缺乏战略体系和联动机制的薄弱环节。同时在《重大突发事件中的“舆论混沌期”及其特点》中提出了舆论混沌期的概念。陈汝东老师在《论新时代中国的国家隐喻》提出了在国家传播中,国家隐喻的属性和特征,对反映国家意志和国家形象、促进国际交往和国际合作,引领国际话语和全球话语的作用。师曾志老师在《“命运共同体”视阈下的对外传播》提出构建人类命运共同体,需要将利益共同体、责任共同体、价值共同体等要素纳入全生命周期的实现过程,形成“重新部落化”。陆地老师在《疫情下各国的“表情”与周边共同体建设》提出了对周边国家命运共同体建设的必要性和重要性。为我国在国际传播能力方面给出了建议。除了对外传播中要弘扬中国特色社会主义文化,对内宣传方面也体现着新时代、新媒体、新技术下的新样态。田丽老师在《新媒体时代的重大主题宣传探析》中,研究了70周年重大主题宣传活动中媒体、互联网平台以及网民等各类主体的活动,研究了以文字、图片、视频、流行音乐、小游戏等各类宣传产品为主的新媒体特征,以及制度、技术、市场等机制在宣传活动中的作用。张慧瑜老师在《触摸二十世纪的基层传播文化经验线索》提出,在今天通信基础设施、公共文化服务体系建设,县级融媒体中心建设乃至学习强国 APP 的推广,成为了基层传播的新兴形态。03数字化变革与企业责任随着5G的普及化和人工智能产品的多样化,新媒体已经成为了人们的延伸器官,正如胡泳老师在《重新思考数字化》中所说,数字化已经成为日常,但数字化在生产者和消费者、政府和公民、大众传媒和接受者之间造成权力转移的深刻进程仍在持续,数字社会的基本问题仍待解决。胡泳、陆地、王维佳和谢新洲老师对5G时代的文化传媒产业和新闻内容生产变革都发表了论述。具体到传媒产业方面,胡泳老师在《5G:互联网的又一个转折点 ——兼论移动通信技术迭代对文化传媒产业的影响》中提出,在移动通信技术迭代与内容生产媒介的变迁过程中,内容生产模式经历了从PGC到UCC,再到PGC的回归。需把握5G和移动物联网时代对文化传媒产业和社会生活的系统性变革。并在《网络时代,新闻业提供哪类产品和服务》中提出媒介产品的搜寻品、体验品与信用品的属性,其中强调媒介产品作为信用品来提供时,需要专业性的新闻文化与品牌声誉机制相互增强。陆地老师在《5G视域下主流媒体融合创新发展的进路》中提出,新闻媒体内容的全流程生产将向智能化、自动化、数据化方向发展。新闻媒体机构将从内容驱动型向技术研发与创新驱动型变迁,而以新技术为支点开展新闻内容的策划与创新将成为 5G 时代媒体从业者的核心业务能力,并促进头部主流媒体平台化发展趋势。王维佳老师也在《探析数字化时代的新闻生产变革》中强调,在权威信息源逐渐弱势、信息传播隐蔽性逐渐增加的背景下,舆论安全和社会动员等治理问题下新闻专业主义的重要性。谢新洲老师在《个性化新闻推荐发展动力及趋势研究》提出在互联网技术、移动互联网技术、感知和推荐技术、大数据和云计算技术的发展以及产业化的催化下,个性化新闻推荐的价值将从内容精准对接走向产品、服务和内容的全面精准对接,比较关注“个性化—隐私悖论”问题。与此同时,面对新技术和媒体平台的影响力日趋加大,互联网企业和技术平台所承担的社会责任也尤为重要。胡泳老师在《应该有人类——三论科技向善》强调了技术的责任伦理,田丽老师在《超越企业的社会责任论——新冠肺炎疫情中互联网企业的责任》中提出,互联网企业作为信息时代的基础设施和公共产品,基于“责任铁律”原则应承担更多的社会责任,发挥其资金、数据、技术、平台优势,使社会利益最大化。刘德寰老师的论文《草根意见领袖网络社会资本累积路径研究》,网络社区的连通使得草根意见领袖的网络社会资本呈现了协同效应,进而实现了网络社会资本的变迁,而平台起到了先赋作用。04新闻教育与相关研究进展新闻教育所涉及的媒介素养、信息素养等,日益成为每一个媒介使用者的基本素养,新闻教育逐渐成为一种基本的公民教育,而与此同时今年清华大学新闻与传播学院宣布取消本科招生,胡泳老师等教授探讨了《清华“教改”与新闻学院的未来》,对当今高校所应承担的新闻教育功能发表了不同看法。程曼丽老师在《谈谈新闻传播教育的“三观”》中,从新闻传播的教育观、历史观、实践观三个角度,强调了新闻教育要以正确的新闻史观统领新闻实践观,全面深入理解中国特色社会主义思想并投入建立中国特色社会主义新闻传播理论体系。张慧瑜老师在《倾听他人:非虚构写作与新闻教育的结合》提出把非虚构写作的理念融入新闻教育中,有助于培养学生从社会、历史、文化等跨学科的视野理解非虚构写作所具有的新闻价值和社会功能,更适应自媒体时代的碎片化阅读和眼球经济学的传播效果。田丽老师聚焦在青少年群体身上,在《从“用上网”到“用好网”—未成年人网络素养及影响因素研究》提出了未成年的网络素质与能力的差异。 除了新闻教育本身对学生产生的影响。在学科细分领域,老师们也做出了综述性的相关研究。胡泳老师在《网络传播研究述略: 从本体研究到规范研究》中将我国40年(1978—2018)来的网络传播研究归为本体、使用、现象、实用、规范五个层面,在“传播与人的关系”的问题延伸上,全面梳理了网络传播研究近40年的研究成果。刘德寰老师在《国内新闻传播领域人工智能技术研究综述》对人工智能技术在信息采集、内容生产、新闻信息产品分发、用户接受和反馈方面以及新闻传播各个具体领域的应用研究,全方位展示了这一领域研究的现状。谢新洲老师在《平台化下网络舆论生态变化分析》指出平台化下信息主体的信息行为,包括信息的生产、分发和传播机制发生了重要变化,从舆论本体、舆论主体、舆论过程等方面影响了公共意见的形成及其后果。且商业平台影响力过大,危害公共价值。需提出规制平台权力,促进舆论生态健康良性发展。在《县级融媒体中心建设关键问题剖析》提出县级融媒体中心建设是一个长期的系统工程,思维观念的转变、媒体关系的处理、技术系统的建设、人才队伍的培养等关键问题的解决,都需要经过较长时间的经验积累与实践磨合,循序渐进方能持续健康发展。在《组织化连接:用户生产内容的机理研究》总结了用户生产内容的内涵逐渐丰富,演化为不同形态并连接平台、市场等多个主体,呈现组织化连接的机理特征。陈刚老师的《数字化变革与品牌资产概念与模型研究》将数字化与品牌资产概念相结合,提出了数字化品牌资产中,品牌与消费者的关系、品牌数字内容、生活者之间的互动的模型。▼福利考试在即,研读老师们的论文可以起到事半功倍的作用,本文全面梳理了北大新闻与传播学院和北大新媒体研究院老师们的研究重点和成果。想要获取论文,请关注胡师姐北大新传考研,并回复【22级北大论文】获取论文资料包。【参考文献】[1]王苗,曲韵,陈刚.数字化变革与品牌资产概念与模型研究[J]贵州社会科学,2020(08)[2]谢新洲.以创新理念提高网络综合治理能力[J]记者观察,2020[3]谢新洲.网络内容治理发展态势与应对策略研究[J]新闻与写作,2020[4]谢新洲.秩序与平衡:网络综合治理体系的制度逻辑研究[J]新闻与写作,2020[5]谢新洲.领导干部要学会通过网络走群众路线[J]网络传播,2020[6]谢新洲.个性化新闻推荐发展动力及趋势研究[J]新闻与写作,2020[7]谢新洲.平台化下网络舆论生态变化分析[J新闻爱好者,2020[8]谢新洲.县级融媒体中心建设关键问题剖析[J]新闻战线,2020[9]谢新洲.组织化连接:用户生产内容的机理研究[J]新闻与写作,2020[10]陈刚.数字化变革与品牌资产概念与模型研究[J]贵州社会科学,2020[11]陆地.5G视域下主流媒体融合创新发展的进路[J]中国编辑,2020[12]陆地,杨雪.疫情下各国的“表情”与周边共同体建设[J]当代传播,2020[13]胡泳.危机时刻的公共利益与个人隐私[J]新闻战线,2020[14]胡泳.达成公共利益与个人隐私平衡的三原则[J]新闻战线,2020[15]胡泳.5G:互联网的又一个转折点——兼论移动通信技术迭代对文化传媒产业的影响[J]中国编辑,2020[16]胡泳.网络时代,新闻业提供哪类产品和服务[J]新闻界,2020[17]胡泳.应该有人类——三论科技向善[J]新闻战线,2020[18]胡泳.大规模流行病中的个人信息保护[J]新闻战线,2020[19]胡泳.清华“教改”与新闻学院的未来[J]新闻大学,2020[20]胡泳.网络传播研究述略: 从本体研究到规范研究[J]现代传播,2020[21]陈开和.创新重大主题宣传,完善舆论引导机制[J]新闻与写作,2020[22]师曾志.“命运共同体”视阈下的对外传播[G]人民论坛,2020[23]程曼丽.论国际传播的底气与自信[J]新闻与写作,2020[24]程曼丽.对外讲好中国抗疫的世界意义[J]对外传播,2020[25]程曼丽.新冠疫情让世界重新审视中华文化[J]现代视听,2020[26]程曼丽.美国大选与新闻自由[J]现代视听,2020[27]程曼丽.美国国家战略传播理念与实践的历史沿革[J]新闻与写作,2020[28]程曼丽.美国舆论战中的议题设置[J]现代视听,2020[29]程曼丽.特朗普与阴谋论[J]现代视听,2020[30]程曼丽.新冠肺炎疫情中的美国“舆论集化”现象分析[J]现代视听,2020[31]程曼丽.战“疫”中的国家形象传播[J]中国记者,2020[32]程曼丽.重大突发事件中的“舆论混沌期”及其特点[J]现代视听,2020[33]程曼丽.谈谈新闻传播教育的“三观”[J]现代视听,2020[34]田丽.从“用上网”到“用好网”—未成年人网络素养及影响因素研究[J]网络传播,2020[35]田丽.新媒体时代的重大主题宣传探析[J]青年记者,2020[36]田丽.重大突发公共事件中的信息秩序建构[J]新闻战线,2020[37]田丽.地方政府新闻发布会的质量评估研究[J]新闻爱好者,2020[38]王维佳.探析数字化时代的新闻生产变革[J]经济导刊,2020[39]卢雪花,陈汝东.论新时代中国的国家隐喻[J]延边大学学报,2020[40]刘德寰.草根意见领袖网络社会资本累积路径研究[J]新闻记者,2020(02)[41]刘德寰.国内新闻传播领域人工智能技术研究综述[J]中国记者,2020(03)[42]张慧瑜.倾听他人:非虚构写作与新闻教育的结合[G]写作,2020(01)

请祝圣人

膦配体化合物Pd(OAc)的催化反应与机理研究

膦配体化合物Pd(OAc)的催化反应与机理研究化反应选用氮杂苯并降冰片烯和二苯基膦氢作为模板进行研究。经过大量的筛选和优化,确定Pd(OAc)2是理想的金属前体,发现烷基取代的双膦配体与金属具有更好的络合,可实现良好的对映选择性控制(可以克服产物自催化导致的反应ee值下降)。同时发现加入Fe(OAc)2,可以有效的抑制氢化开环的副产物,以及提升少量的对映选择性。对溶剂温度等因素进行筛选,确定较优条件,在温度70℃下反应6h,可获得97%收率和99% ee。不同取代基底物在该反应中都表现良好,得到一些列Azaphos产物。二芳基膦上的基团对ee有一定的影响(强吸电子CF3基团的二芳基膦,ee降至87%),但氮杂苯并降冰片烯的底物变化都能保持优异的手性控制(98-99%ee)。氮杂苯并降冰片烯中氮原子上的取代基团会影响产物收率,当使用Ts代替Boc时,ee值仍然保持99% ee,收率降低至68%。受氮杂苯并降冰片烯不对称膦氢化的反应的鼓舞,同时也研究了氧杂苯并降冰片烯底物。Pd(OAc)2和(R,R)-QuinoxP组成的较优催化体系也展现出了很好的活性和手性控制及良好的底物适用性。我们也进行克级反应,仍然表现出良好的收率和对映选择性(86% yield,90% ee)。虽然与Azaphos系列的产物相比,氧杂苯并降冰片烯产物的对映选择性略低,但的产物很容易的重结晶,继而将ee提高到> 99%,得到光学纯的产物Oxaphos可直接作为配体使用。机理研究在初步的核磁共振研究的基础上,提出了可能的催化机理。Pd(OAc)2和(R,R)-QuinoxP形成了手性钯配合物A。我们分离到了化合物A,并通过1H NMR,31P NMR和HRMS数据确认手性金属配体络合物A的结构。大量二芳基膦氢的加入取代了醋酸根,形成了钯磷络合物B,我们虽然没有直接分离到化合物B,但是分离得到它的氧化形式,并且通过1H NMR,13C NMR,31P NMR和HRMS数据确认。然后,氧杂苯并降冰片烯5a与络合物B配位并产生Pd-膦基-烯烃络合物C。随后在钯上的二芳基膦基加成到氧杂苯并降冰片烯的双键得到中间体D,进而质子化,得到膦产物6aa并再生活性钯配合物B。(R)-(-)-5,5'-Bis[Di(3,5-Di-T-Butyl-4-Methoxyphenyl)Phosphino]-4,4'-Bi-1,3-Benzodioxole(R)-(-)-5,5'-双[二(3,5-二叔丁基-4-甲氧基苯基)磷]-4,4'-二-1,3-苯并二氧烷(R)-(+)-2,2'-Bis(Diphenylphosphino)-1,1'-Binaphthyl(R)-(+)-2,2'-双(二苯基膦)-1,1'-联萘(S)-(-)-2,2'-Bis(Diphenylphosphino)-1'1-BinaphthylS-(-)-11’-联萘-2,2’-双二苯膦Tris(2-Fluorophenyl)Phosphane三(2-氟苯基)膦84350-73-2MethyldiphenylphosphineOxide甲基二苯基氧化膦2129-89-7TributylphosphineOxide三正丁基氧化膦814-29-9Diphenyl(2-Methoxyphenyl)Phosphine对茴香基二苯基膦53111-20-9Tributylphosphine三丁基膦998-40-3Tris(3-Chlorophenyl)Phosphine三(3-氯苯基)膦29949-85-7wyf 02.02

故曰无言

力学所在青光眼致病机理研究中获进展

青光眼被形象地称为“无声的视力盗贼”(silent thief of sight)。已有研究证实,青光眼的原发部位是视乳头内的结缔组织——筛板,但青光眼的发病机理尚未完全明确。究其病因,很大程度上归因于两个力学因素——眼内压及其诱导的筛板变形:高眼内压导致筛板结构与形态发生变化,进而挤压穿过筛板的视觉神经,造成视觉神经损伤,产生不可逆的视觉损失。目前,控制眼内压是控制青光眼发展的有效途径。但技术的限制使目前无法实时原位观测筛板。因此,如果能够构建眼内压作用下筛板变形及响应的力学模型,将有利于揭示青光眼发病机制、提高其临床诊治水平。中国科学院力学研究所非线性力学国家重点实验室(LNM)“生物及仿生材料力学”课题组研究员宋凡等围绕青光眼视神经损伤机制,通过建立筛板力学模型开展研究工作,取得系列研究成果。在生理条件下,筛板前、后分别承受眼内压(IOP)与颅内压(ICP),二者形成的压差是造成筛板变形的关键力学因素。医学临床上对于IOP与ICP的关系尚存争议,无确切关系式。目前,现有研究多采用分段模型表征二者的关系(图1),但该关系式存在奇异性,暗含ICP变化率不连续等与生理规律不符的特性。在分析前期研究与临床实验数据基础上,研究人员提出修正关系式:ICP = 10erf(0.088×IOP),以描述IOP与ICP的关系。该修正关系式弥补已有关系式的缺陷,与临床试验更加吻合(Theor. Appl. Mec. Lett. 2016,6:148-150)。研究人员采用考虑剪切变形的Reissner型平板理论,建立筛板变形的力学模型,理论计算结果与实验结果相吻合(图2)。通过分析筛板变形,研究发现:(1)在横截面上,筛孔均变形成为扭曲的“喇叭”状,解释了此前提出的关于筛孔形状变化的临床结果的缘由;(2)在筛板上下表面,中央区域孔口仍保存圆形,但边缘区域孔口形状变为椭圆,该结果为实验观测结果提供理论解释;(3)筛孔边缘存在应力集中。上述研究结果进一步支持青光眼视神经损害的机械学说,揭示青光眼视神经损伤机制,为临界杯盘比提供物理解释(Acta Biomater. 2017,55:340-348)。在前期研究基础上,宋凡等在《国家科学评论》(National Science Review)发表论文,针对青光眼原发部位——筛板,分析筛板生物力学研究中的科学问题、研究现状和发展机遇。分析筛板结构、性质及所处的力学微环境;介绍相关力学模型构建的研究进展,讨论基于该力学模型获得的高眼压作用下筛板在不同尺度上的响应,包括筛板的整体变形、基质重构、细胞响应及分子机制(图4)。在已有研究基础上,针对目前青光眼致病机制研究及其诊断、治疗所面临的挑战,研究人员提出应重点关注的研究方向:构建力学模型,以准确反映视神经和毛细血管在高眼压下的损伤演变;确定在杯盘比临界点附近,视神经和毛细血管变形与损伤的关系;探索筛板变形中涉及的应力集中问题与流固耦合问题,确定筛板的各向异性粘弹性本构关系。该研究提出建立筛板的多尺度生物力学模型,有利于进一步揭示青光眼发病机制,提高其治疗、诊断水平。(Natl. Sci. Rev,2020,7:1277-1279)。博士田晗菁(已毕业)(Theor. Appl. Mec. Lett. 2016;Acta Biomater. 2017)、助理研究员李龙(Natl. Sci. Rev,2020)为上述研究论文的第一作者,宋凡为论文通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项(B类)、国家重点研发计划等的资助。图1.IOP与ICP的关系图2.筛板理论模型计算挠度w结果与实验结果对比图3.基于Reissner型平板理论得到的筛板变形结果图4.高眼压下筛板的多尺度力学响应

稻草狗

硬碳储钠机理研究

Li和Na作为同族元素具有非常相似的化学特性,同时钠元素具有丰富的储量和成熟的开采工艺,因此钠离子电池被认为解决锂资源储量有限的有效方法。但是由于Na离子的离子半径较大,因此在传统的锂离子电池用石墨材料中几乎无法嵌入,而层间距较大的硬碳材料具有更好的嵌锂特性,因此硬碳类材料是目前主流的钠离子电池负极材料。但是硬碳材料首次库伦效率较低,并且我们对于硬碳的储钠机理研究还比较少,这也制约了硬碳材料的开发。近日,英国帝国理工大学的HandeAlptekin(第一作者)和Maria-Magdalena Titirici(通讯作者)等人对多种不同结构的硬碳材料的储钠特性进行了分析,建立了硬碳结构对于储钠特性的影响机理,为硬碳材料的开发提供了指导。在该项研究中作者通过不同的温度处理,获得了具有不同表面官能团、缺陷和微孔结构的硬碳材料,并通过实验和理论分析建立了硬碳材料结构与其储钠特性之间的关系。通过对材料微孔结构的分析可以看到热处理的温度从1000℃升高到1500℃,材料内的平均微孔尺寸从1.5nm小幅增加到了2nm,但是如果进一步将热处理问题提高到1900℃,则微孔的尺寸会快速增加到3.3nm。利用N2吸附法测量材料的比表面发现,多数的样品的比表面都小于11m2/g,这一方面是因为材料内部存在一些闭孔,同时也是因为N2在狭窄的空间内扩散受到一定的限制,因此只适合用来测量介孔材料,相比之下CO2更加适合测量纳米微孔材料,通过采用CO2吸附测试不同温度下处理的材料的比表面积范围为496~2.5 m2/g,孔直径的范围在0.5~0.8nm。下图a为不同温度热处理的硬碳材料的晶体结构特点,从图中能够看到随着温度的升高002面的距离逐渐降低,这表明材料的石墨化程度在增加,同时伴随着石墨化程度的增加,材料内的微孔的直径也在增加。从下图所示的TEM图中能够看到所有的材料都是无序碳结构,高温下处理的碳材料的含有更多的有序结构区域。为了分析不同结构的硬碳材料对于电化学性能的影响,作者以金属Na为负极对上述材料进行了循环伏安测试,从下图能够看到所有的材料在0.4V附近都出现了一个宽阔的还原电流峰,这可能是因为电解液在硬碳表面发生分解产生SEI膜,相比之下1000℃下处理的硬碳材料在0.4V左右不可逆反应峰的面积更大,这主要是因为低温处理的硬碳材料表面具有更多的缺陷和官能团,从而与电解液发生了更多的不可逆反应。下图为不同温度处理后的硬碳材料在0.1C倍率下的第一次和第二次充电电压曲线,从图中能够看到1300℃处理的硬碳材料的容量最高,达到了301mAh/g,首次效率达到83%。硬碳材料的电压曲线可以分为两个范围,其中第一个范围为1~0.1V,另外一个范围为0.1V以下,在下图b中作者将两个电压平台上的容量进行分析,可以看到随着热处理温度的升高,在斜率较大的电压平台范围内的容量占比降低,这主要是因为低温表面含有更多的官能团和缺陷,因此为Na离子的吸附提供了更多的点位。此外,低温下硬碳材料中的碳层间距更大,也能够促进Na离子的嵌入,因此在斜率较大的范围内的容量主要是来自于Na离子的吸附,以及在碳层内的嵌入。在较低电压范围内的容量主要来自Na在材料微孔内部的沉积,在1000-1300℃的范围由于硬碳材料的微孔的尺寸随着温度升高而增大,因此电池低电压范围的容量也在增多,而继续增高温度虽然电池微孔尺寸增大,但是石墨层间距也在变小,因此Na+无法到达部分微孔,因此导致材料的容量有所降低。为了分析硬碳的储Na行为,作者对不同温度制备的硬碳材料进行了原位的电化学膨胀测量,下图a为1300℃制备的硬碳材料的测试结果,在首次充电的过程中,电极厚度出现了轻微的增长,这主要是因为电极表面SEI膜的生成或材料内部微观结构的重新排列造成的。对于所有电极,在充放电过程中的体积变化率都在1.03%-0.25%,这一变化要明显小于溶剂共嵌入造成的体积膨胀,因此在充放电过程中并没有发生显著的溶剂共嵌入问题。下图b为不同温度下合成的硬碳材料在充电过程中的体积膨胀曲线,从图中能够看到虽然采用了恒流充电的策略,但是材料的膨胀并非线性,在电压斜率大的范围内,材料的膨胀也更大,在电压平缓的区域,材料的膨胀也更小,这也验证了前面的猜想:硬碳材料在低电压范围的平台区域主要发生的是Na在碳微孔内部的沉积。从前面的测试数据可以看到不同温度合成的硬碳材料具有不同的石墨层间距和不同的O原子缺陷,为了分析这些结构特点对于材料电化学性能的影响,作者采用密度函数理论进行仿真。作者首先计算了在不同的石墨层间距的条件下,Na与石墨层的结合能(结果如下表所示),能量越负表明结合得越稳固,从计算结果可以看到层间距较大时更有利于Na离子的吸附,因此低温下合成的硬碳材料更有利于Na离子嵌入到石墨层内部,因此材料在电压斜率较大的范围内的容量更大。接下来作者考察了氧缺陷对于材料储Na特性的影响,作者对不同类型的氧缺陷进行了仿真,从下图所示的计算结果可以看到Oc和2OcVc缺陷的形成能量更低,表明这两类缺陷在硬碳材料中更为普遍。从下表中所示的计算结果可以看到OcVc缺陷能够显著的提升Na离子的吸附能力,这也表明低温下合成的具有更多的氧缺陷的硬碳材料,能够在石墨层内储存更多的Na,因此低温合成的硬碳材料在电压倾斜范围内的容量也更多。Hande Alptekin的研究表明,合成温度会对硬碳材料的结构,特别是对于硬碳材料中的石墨层间距和氧缺陷产生显著的影响,较低的温度下合成的硬碳材料具有更大的层间距和更多的氧缺陷,因此能够在石墨层之间存储更多的Na离子,从而电压斜率较大的范围内的容量更多,高温下合成的材料则大部分容量来自于Na在硬碳材料内部微孔内的沉积。文主要参考以下文献,文章仅用于对相关科学作品的介绍和评论,以及课堂教学和科学研究,不得作为商业用途。如有任何版权问题,请随时与我们联系。Sodium Storage Mechanism Investigations through Structural Changes in Hard Carbons, ACS Appl. Energy Mater. 2020, 3, 99189927, HandeAlptekin, Heather Au, Anders CS Jensen, Emilia Olsson, Mustafa Goktas, Thomas F. Headen,Philipp Adelhelm, QiongCai, Alan J Drew, and Maria-Magdalena Titirici来源:新能源Leader,作者:凭栏眺

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力学所在青光眼致病机理研究中获进展

青光眼被形象地称为“无声的视力盗贼”(silent thief of sight)。已有研究证实,青光眼的原发部位是视乳头内的结缔组织——筛板,但青光眼的发病机理尚未完全明确。究其病因,很大程度上归因于两个力学因素——眼内压及其诱导的筛板变形:高眼内压导致筛板结构与形态发生变化,进而挤压穿过筛板的视觉神经,造成视觉神经损伤,产生不可逆的视觉损失。目前,控制眼内压是控制青光眼发展的有效途径。但技术的限制使目前无法实时原位观测筛板。因此,如果能够构建眼内压作用下筛板变形及响应的力学模型,将有利于揭示青光眼发病机制、提高其临床诊治水平。中国科学院力学研究所非线性力学国家重点实验室(LNM)“生物及仿生材料力学”课题组研究员宋凡等围绕青光眼视神经损伤机制,通过建立筛板力学模型开展研究工作,取得系列研究成果。在生理条件下,筛板前、后分别承受眼内压(IOP)与颅内压(ICP),二者形成的压差是造成筛板变形的关键力学因素。医学临床上对于IOP与ICP的关系尚存争议,无确切关系式。目前,现有研究多采用分段模型表征二者的关系(图1),但该关系式存在奇异性,暗含ICP变化率不连续等与生理规律不符的特性。在分析前期研究与临床实验数据基础上,研究人员提出修正关系式:ICP = 10erf(0.088×IOP),以描述IOP与ICP的关系。该修正关系式弥补已有关系式的缺陷,与临床试验更加吻合(Theor. Appl. Mec. Lett. 2016,6:148-150)。研究人员采用考虑剪切变形的Reissner型平板理论,建立筛板变形的力学模型,理论计算结果与实验结果相吻合(图2)。通过分析筛板变形,研究发现:(1)在横截面上,筛孔均变形成为扭曲的“喇叭”状,解释了此前提出的关于筛孔形状变化的临床结果的缘由;(2)在筛板上下表面,中央区域孔口仍保存圆形,但边缘区域孔口形状变为椭圆,该结果为实验观测结果提供理论解释;(3)筛孔边缘存在应力集中。上述研究结果进一步支持青光眼视神经损害的机械学说,揭示青光眼视神经损伤机制,为临界杯盘比提供物理解释(Acta Biomater. 2017,55:340-348)。在前期研究基础上,宋凡等在《国家科学评论》(National Science Review)发表论文,针对青光眼原发部位——筛板,分析筛板生物力学研究中的科学问题、研究现状和发展机遇。分析筛板结构、性质及所处的力学微环境;介绍相关力学模型构建的研究进展,讨论基于该力学模型获得的高眼压作用下筛板在不同尺度上的响应,包括筛板的整体变形、基质重构、细胞响应及分子机制(图4)。在已有研究基础上,针对目前青光眼致病机制研究及其诊断、治疗所面临的挑战,研究人员提出应重点关注的研究方向:构建力学模型,以准确反映视神经和毛细血管在高眼压下的损伤演变;确定在杯盘比临界点附近,视神经和毛细血管变形与损伤的关系;探索筛板变形中涉及的应力集中问题与流固耦合问题,确定筛板的各向异性粘弹性本构关系。该研究提出建立筛板的多尺度生物力学模型,有利于进一步揭示青光眼发病机制,提高其治疗、诊断水平。(Natl. Sci. Rev,2020,7:1277-1279)。博士田晗菁(已毕业)(Theor. Appl. Mec. Lett. 2016;Acta Biomater. 2017)、助理研究员李龙(Natl. Sci. Rev,2020)为上述研究论文的第一作者,宋凡为论文通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项(B类)、国家重点研发计划等的资助。图1.IOP与ICP的关系图2.筛板理论模型计算挠度w结果与实验结果对比图3.基于Reissner型平板理论得到的筛板变形结果图4.高眼压下筛板的多尺度力学响应

鸳鸯

低碳院低温脱硝催化剂开发与机理研究取得新突破

北京2020年6月3日 /美通社/ -- 国家能源集团北京低碳清洁能源研究院(简称低碳院)环保技术中心团队最近在低温脱硝催化剂开发与机理研究方面取得重要进展,最新研究结果于5月27日发表于Nature子刊《Communications Chemistry》上。 氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,包括 NO、 NO2 和 N2O 等。氮氧化物是形成酸雨的重要因子,是生成臭氧和光化学烟雾的重要前驱物之一,也是形成区域PM2.5污染和灰霾的重要原因。作为NOx的主要排放源之一,我国燃煤电厂目前采用了全球最严苛的NOx排放限值。氨气选择性催化还原(NH3-SCR)技术是满足现行标准的最佳技术途径,目前普遍使用V2O5/WO3-TiO2脱硝催化剂,其合适的运行温度为300-420摄氏度。然而,当前我国60%以上的燃煤机组处于低负荷状态,烟气温度经常低于300摄氏度,此时V-W-Ti催化剂脱硝活性较差。因此,开发在低温下(<300摄氏度)具有高活性的脱硝催化剂,对于支撑燃煤电厂配合新能源深度调峰、实现全负荷脱硝具有重要意义。低温脱硝技术在非电领域的烟气净化中也有巨大需求。锰的氧化物是一类常用的低温脱硝催化剂活性组分。一般认为,MnO2具有较高的低温脱硝活性,而Mn2O3具有最好的N2选择性。如何同时兼顾脱硝活性和选择性成为锰基脱硝催化剂分子设计的最大难题。同时,具有高比表面积、丰富孔道结构的纯硅介孔分子筛载体却由于酸性低而限制了其在脱硝催化领域的应用。低碳院脱硝团队的研发人员针对上述问题,联合澳大利亚格里菲斯大学(Griffith University)清洁环境与能源中心的研究人员,基于密度泛函理论(DFT)和原位红外表征,通过分子模拟软件VASP对催化剂活性组分的热力学进行了计算,对催化剂表面的反应物吸附过程进行了研究,首次发现分子筛的酸性对活性组分氧化还原性能的诱导作用,并揭示了活性位和酸性位“双活性中心”协同参与的低温反应机理。图1. Fe-Mn/Al-SBA-15分子筛脱硝催化剂合成示意图在该反应机理的指引下,研究人员利用煤基固废粉煤灰中的Si和Al元素可控合成了不同骨架Si/Al比的Al-SBA-15介孔分子筛,通过Py-IR结合多种NMR分析测试结果表明,Al的掺杂显著提高了分子筛的酸性;并通过L酸和B酸的协同效应有效调控了活性组分锰氧化物的晶体生长,得到了最适宜的MnO2和Mn2O3含量比例。图2. Fe-Mn/Al-SBA-15催化剂的HAADF-STEM图通过XRD、XPS、NH3-TPD、HAADF-STEM等分析测试表征方法发现,Al的引入不仅诱导活性组分锰氧化物的晶型转变,而且诱导其晶粒大小及晶体生长位置。实验结果表明,Fe-Mn/Al-SBA-15催化剂中锰的赋存状态更有利于NH3-SCR反应的进行。图3. Fe-Mn/SBA-15催化剂和Fe-Mn/Al-SBA-15催化剂的NH3-SCR脱硝活性结果. a NOx转化率.b N2选择性通过对催化剂的NH3-SCR脱硝活性进行测试,发现低碳院制备的脱硝催化剂在低温(150-300摄氏度)下同时具有较高的NOx转化率(≥90%)和良好的选择性(≥86%),可望满足电力机组在低负荷下达到超低排放水平的要求。低温脱硝技术是低碳院正在开展的多项能源环保关键技术之一。作为国家能源集团的直属研发机构,低碳院明确将环境保护确立为六大聚焦领域之一,致力于开发创新能源环保技术,以尽可能减少煤基能源生产过程中产生的气、水、渣等对环境的影响。从烟气脱硝到废水零排放,从煤基固废资源化到碳减排,低碳院始终将技术的创新研发放在首位,助力传统能源的清洁化进程,携手迈向更环保的未来。守护地球环境,建设美丽中国,低碳院一直在努力。