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中国催化动力学研究的奠基人之一,光化学研究的先驱者:蔡镏生廖平

中国催化动力学研究的奠基人之一,光化学研究的先驱者:蔡镏生

蔡镏生,可能大家都不太知道他的名字,但他为中国做出的突出贡献是永远都不能磨灭的。今天是他的生日,小编想为大家介绍一下这位伟人,让更多的人了解他的丰功伟业和突出贡献。他是中国著名的物理化学家和教育家,也是一百多年前,这位伟大的物理化学家出生了,并不是大富大贵之家,而是在泉州市的贫寒之家诞生了,从小他就热爱化学这门课程,在洋务运动的大环境影响下,人人都想实业救国,当然他也不例外,满怀一腔爱国热情及不断努力学习的冲劲,想要做出一番大事业。皇天不负苦心人,蔡镏生毕业后就读于燕京大学化学系,并以优异的成绩留校任教了,只有最优秀的人才才能留校,可见当时的他就十分的优秀,在完成教学任务后,他不忘自己最初振兴民族工业的志向,找到一个明确的方向,结合自己的专长,找到志同道合的朋友一起努力,最终创建中国第一家制革厂,在那个动荡不安的年代,他们是幸运的也是努力的。1929年,他赴美学习,不仅刻苦学习理论知识,还关注了实验技术及物理方面的知识,最终以优异的成绩完成了学习阶段。有了知识与技术,他没有自己享受而是回国为国效力,大学任教是最好的选择,他教学生自己的心得体会,倾囊相授,并且不断的探索研究,在化学领域取得了一定的成果,创办厂家生产化学仪器供需要的地方使用。当侵华战争爆发了,他没有惧怕敌人的势力,毅然决然投入到了中国化学事业的发展之中。在国民党发动内战时,他支持共产党的运动,没有迫于国民党的压力做出违心的事情。他后来应邀到美国学习先进知识,与美国科学家一起研究化学领域的知识,共同创造了一系列的技术,现在这些技术仍旧有许多作用,并没有因为时间的推移而被摒弃,证明他的技术理论是先进的超前的还有实用的。学成后,本来有机会在国外更好的发展,却毅然回国,建设中过的化学事业,培养中国的化学人才,心系国家的发展壮大。建国后,中国经济百废待兴,什么都没有,他却回来了,积极投身于国家的教育事业,加入中国共产党,并且积极培养高素质人才,不仅仅是局限于理论人才,他还强调理论与实践相结合,鼓励学生不仅仅是学习课本上的知识,还应多实践,做实验,为应用领域化学的发展做出了突出贡献。呕心沥血的做好教育工作,最后,1983年10月病逝于长春,死在了他付出心血的地方,没有他就没有现在的吉林大学化学系的发展。在大家都在追求好的生活条件时,他响应党的号召回国建设祖国。当大家都在发达的地方当教师时,他决定服从党的安排,建设吉林大学,在他的努力下,学校有了一定的成绩,他退居幕后,让年轻人发挥自己的才能,他不居功不自傲,默默建设祖国,成就别人,奉献自己,舍小我成就大我,他,是一个大写的人!

客出

西北大学研究团队在细菌驱流动力学研究方面取得突破性进展!

近日,西北大学物理学院经光银教授与合作者围绕微游泳体与流场的相互作用,从物理视角通过实验、数值计算、理论定义了具有左手螺旋鞭毛主导的游泳流体力学效应,构建了游动细菌的偏航全景图,解决了如何精确描述基本生物体准确轨迹这一长期困扰生物物理领域的难题。研究成果以“Chirality-inced bacterial rheotaxis in bulk shear flows”为题,于7月10日发表在Science子刊Science Advances。日常生活中,无驱动力的物体只能随波逐流,例如,皮球在流动水面上跟随流水,漂流而下的细长竹筏尽管旋转但质心仍顺流而下。从物理角度来看,这些物体的运动具有一个共同特征,即物体质心顺着流体的流线前行,而不能横向跨越流线,从而制约这些“被动”物体的精准递送,尤其在小尺度下定点输运是一个巨大挑战。然而如果这些物体具有自驱动、自响应及自适应的“自我意识”,则必将改变被动式的输运行为,我们将这类物体称为自驱动物质。这类自驱动物质持续不断地将能量以不同形式转化为机械运动,生命活动中绝大多数过程包含了这类物质的主动运动与输运。1940年代伟大的量子物理学家薛定谔在《生命是什么》中提出了一个很有启发的问题,即为什么原子如此之小,而我们的身体需要如此之大?显然,原子、分子热运动(布朗运动)让微小世界变得杂乱无章,生命体需要一定的宏观尺寸才能克服这种随机干扰,小尺度下的热运动是被动/主动物体精准定位运动的重要障碍。近20年来,活性生物物理开始成为物理学新兴前沿研究领域,这类系统显著区别常规平衡态物理,系统在微观单元上有能量输入而被推向远离平衡态,其中微单元体具有自驱动、自适应,且可在无序中生有序并产生集群行为。受到应用需求刺激,在小尺度(如毫米以下)定位导航、精准外科手术、药物释放、微尺度下物质输送、微纳机器人研制等,对运动单元在无序复杂微环境介质中定向运动与导航具有重大应用价值。细菌作为一种天然“自驱动粒子”,其运动支撑着许多微观与宏观生命活动,研究细菌运动规律,对细胞、细菌等在微管道中分离与分类、设计功能性生物马达、微机器人、以及防治微生物污染、细菌感染等提供科学依据。大肠杆菌是由一束左手螺旋鞭毛以约100赫兹逆时针转动,通过反作用力在流体中获得推力,以20~30微米每秒速度游动,当部分鞭毛反转时,细菌便转弯或转身,从而可类比于主动布朗粒子,依赖这种“低效”的扩散模式探索它们赖以生存的空间来觅食或逃生。显然,正如理论物理学家薛定谔指出的原子、分子热运动(布朗运动)让微小世界变得杂乱无章,需要借助外力驱使微粒做定向运动。从物理角度来看,构造一个具有空间不均匀的梯度场是个不错的想法。于是趋化性、驱热、趋光、趋磁、趋重力等效应在微生物的定向运动中备受关注。而驱流性(Rheotaxis)近年来才开始受到重视。由于细菌作为一类微游泳体(Microswimmer),微米尺度的身材使得布朗运动主导其游动的随机取向。流场可以产生应力作用于细菌整个表面,我们不禁好奇,做游泳运动的细菌是否在流速梯度场中展示出特殊的游动行为,是否能逃脱“随波逐流”的命运,而采取“智慧式”的响应与自适应行为?图1 被动物体跟随流线示意图,以及左手螺旋、被动螺旋游泳体、活性螺旋细菌感受流场剪切力的运动力学机制示意图。管道底部细菌往左偏航,顶部细菌往右偏航。2012年R. Stocker在MIT的课题组首次报道了具有手性细菌在剪切流中出现横向运动,然而这种横向“过河”运动与流场、布朗热运动、活性噪声、细菌取向等具有何种本质的物理机制都尚未明确。基于此,研究团队构建了一个精细的细菌显微跟踪实验,结合数值模拟,建立了精确流体物理模型,揭示了这种手性细菌驱流性的物理规律。实验上,通过高速显微精确成像,团队测量了微流管道中细菌轨迹、速度大小与取向,获得了大量细菌运动统计结果,如图2所示,展示了细菌在流场究竟如何游动的精细细节。发现跨越流线的横向速度随着局域剪切率增加而增加,即管道中流量越大,细菌越容易做横向游动;越接近管道壁面(高剪切率)横向运动越显著。图2 细菌在微流管道中的游动规律。(A)与(B)为微流管道中细菌显微成像示意图;(C)与(D)为细菌在管道的底部与顶部偏离流线而分别向左与向右(顺着流场方向观察);(E-G)为细菌横向速度与导航角物理上,细菌头部可看作细长的椭球,在剪切流场中会做经典的周期Jeffery轨道运动,即一边跟随流场被动输运,一边绕自身质心做周期运动,考虑热噪声与细菌主动运动,团队写出了速度与方向矢量演化方程。这里一个巨大挑战是,如何确立鞭毛手性引起的细菌方向矢量变化?团队凭借多年的研究经验与物理直觉推测出了此作用项,从而得到了实验、模拟、理论惊人的一致结果见图2E-F,建立了手性引起细菌运动驱流普适方程与规律。图3 Jeffery轨道运动与手性引起的驱流运动竞争机制。(A-B)给出了无手性的周期性Jeffery轨道运动与细菌手性引起的偏航游动;(C)展示不同剪切流场作用下手性引起的偏航稳定性相图,手性驱流迫使细菌趋于不稳定的不动点。(D)考虑不同控制参数剪切率、噪声强度、流场类型、手性强度等,最后(E-H)通过定义一个全新的无量纲“手性”数(Chirality number),获得了驱流运动的普适标度律。在此之前,一直困扰着人们的一个问题是,如果剪切流场对手性粒子产生横向合力,那么当流场非常大时,细菌是否完全以90度角横向“过河”?对此,实验上存在挑战,理论上又由于无法解析地给出手性作用项而变得无能为力。团队认为这个手性作用项的表达式,可以定量描述细菌驱流的稳态动力学过程,在理论上重构了手性粒子在流场中运动的全景图。团队首次定义了一个新的无量纲数,即“手性”数(Chirality number),获得了驱流运动的普适标度律。有趣的是,这是否意味着,如果考虑所有已知因素,细菌进入管道后,是否就可预测,在管道出口处细菌以何种形式、从什么地方游出吗,即预测它们的部分人生轨迹?答案跟前面薛定谔提出的问题类似,这一切不确定性来源于热噪声与细菌进化所形成的随机游动性,很难精确控制并诱使哪怕如此基本生物体的准确轨迹,这也是微纳马达机器人研究领域所要克服的难题。经光银教授作为论文第一作者,西北大学为第一完成单位,合作者包括巴黎物理化学学院(ESPCI)的Eric Clément、Anke Lindner教授和维也纳技术大学的Andreas Zttl博士。该项工作受到国家自然科学基金面上项目(11774287)资助。

而未大也

「干货」传动系统动力学响应分析研究!

传动系统一般由离合器、变速器、万向传动装置、主减速器、差速器和半轴等组成。其基本功用是将发动机发出的动力传给汽车的驱动车轮,产生驱动力,使汽车能在一定速度上行驶。传动系统的动力学研究包括激励分析、动态啮合刚度分析、动力学响应分析以及动态响应优化。【免责声明】本文来自2019年汽车NVH控制会议振动噪声分会论文集,由王文总经理原创,版权归原作者所有!仅用于个人学习,对文中观点判断均保持中立,若您认为文中来源标注与事实不符,若有涉及版权等请告知,将及时修订删除,谢谢大家的关注!

创客汇

在纳米尺度上观察镁中的原位氢扩散动力学研究

本文参加百家号#科学了不起#系列征文赛。具有极强的材料对比度和较短的开关时间,且可忽略不计的降解的可开关材料可以为有源质子和纳米光子系统做出贡献。为了了解它们的特性,研究人员必须收集有关纳米光子过程的深入知识。在目前发表在《科学进展》杂志上的一项新研究中,德国斯图加特大学的Julian Karst和一个科学家团队研究了金属镁(Mg)到介电镁氢化物(MgH2)的相变动力学的纳米细节。该团队利用MgH2的特征性声子共振,获得了材料状态之间前所未有的化学特异性。结果揭示了纳米晶形成过程中发生的成核过程。他们测得了纳米尺度上的水化物相的传播速度,与宏观传播动力学相比,纳米尺度上的水化物相传播速度更快。该创新方法为设计、开发和分析可开关相转变、储氢和制氢材料提供了一种工程化策略,克服了有限的扩散系数,具有实质性的影响。金属到绝缘体相变的材料是可开关光学和纳米光子系统的首要候选材料,并进行了广泛的研究。这类材料在从金属相向介电相过渡的过程中,可以发生极端的光学特性变化,形成高度相关的可开关光学和有源等离子体系统。在这项工作中,Karst等人选择了镁(Mg)作为典型的材料体系,因为它主要是在储氢方面得到了广泛的研究。在其初始金属状态下,镁是一种优良的等离子体材料。当元素暴露于氢气(H2)中时,会发生相变,由金属镁向介电镁(二)氢化物(MgH2)发生相变,形成高度透明的介电材料。MgH 2相在全循环转变中可逆成金属Mg状态。该概念使研究人员能够控制和可逆地切换镁纳米结构的质谱共振,可用于可切换的超表面(如Mg-to-MgH2)、动态全息技术或质谱彩色显示中的应用。实验中,科学家们使用了涂有2至3纳米的钯(Pd)薄膜的金网格。Pd作为催化层,使氢分子分裂,使氢分子扩散到Mg薄膜中。该团队使用钛(Ti)来防止Mg和Pd之间的合金化,这可能会形成氢扩散屏障。在实验设置中,氢气进入了自由基薄膜,而Mg仍然可以用于散射型扫描近场光学显微镜(s-SNOM)测量。Karst等人通过扫描s-SNOM的尖端穿过暴露的Mg表面,以观察和研究氢化物形成和氢气扩散到薄膜中的时间动力学,并在纳米分辨率下观察和研究氢化物形成和扩散到薄膜中的时间动力学。当他们将薄膜暴露在浓度为2%的氮气(N2)中时,高反射率的金属Mg薄膜转变为介电性MgH2,呈现黑色。s-SNOM测量提供了两个主要量,即拓扑信息和相对于复杂介电函数的局部光学特性信息。然后,该团队在s-SNOM设置中的原子力显微镜悬臂扫描了样品表面的栅格扫描,以提供表面拓扑信息。解调和检测技术允许他们获得纳米级分辨率下的局部属性信息。为了探测材料的局部特性,Karst等人用强光场照亮尖端,并注意到散射振幅受薄膜拓扑和局部特性变化的影响。然而,由于Mg(蓝色)和MgH2(红色)区域检测到的散射相位显示出强烈的相位对比,由于MgH2的红外声子特征,与金属区域相比,氢化区域呈现出明显的特征。基于这些研究结果,Karst等人通过将散射相位图与晶界图叠加检查,进一步研究了独立的Mg薄膜的氢化问题,通过将相位图与晶界图叠加,以可视化的方式来观察Mg在选定的时间步骤中的原位氢吸收。进一步的分析使研究小组能够区分出Mg中的纳米级和宏观的氢化物相扩散动力学,从而为在单个晶粒尺度上的氢化提供了洞察力。氢在Mg薄膜中的扩散取决于材料的形态学。在每个单个晶粒后,薄膜的氢化停止,允许在下一个晶粒转化之前有新的成核。然而,即使在氢化60分钟后,研究小组仍然观察到薄膜表面有大量的原始金属Mg,这与之前关于Mg的文献相矛盾。Karst等人将这一行为归功于几个因素,包括在设置中形成的阻挡层,以阻止垂直氢气前行,这可能使表面处于原始状态。他们还指出,氢气曝光时薄膜形态的变化和薄膜的膨胀也是可能的促成因素。因此,Julian Karst及其同事在实验室中使用s-SNOM研究了纳米级氢扩散动力学。基于MgH2的特征红外声子共振,他们让化学特异性跟踪氢化物的形成、成核和横向生长。这个过程受到Mg薄膜的纳米级形态的影响很大,这也是氢气在整个薄膜中缓慢扩散的原因。研究小组注意到,在整个薄膜切换之前,氢化过程是如何停止的,在介质MgH2中留下金属Mg的区域。该发现对一系列使用Mg和其他过渡材料的有源光学和质子系统有直接影响。这项工作形成了一个重要的步骤,以提高和理解跨可切换材料的扩散动力学、动力学和相变效率。论文标题为《Watching in situ the hydrogen diffusion dynamics in magnesium on the nanoscale》。

悬悬而望

进展|利用选择性振动激发实现单分子解离反应的动力学研究

如何选择性地控制分子的解离反应即化学键断裂是从化学反应到分子器件等诸多领域的核心问题。表面单个分子化学反应包括分子在表面的运动、化学键断裂等,都与分子的不同激发态直接相关。扫描隧道显微镜技术可以直接将非弹性隧穿电子注入到表面单个分子的电子激发态和振动激发态,并通过控制非弹性隧穿电子的能量和注入位置,实现单分子在表面的选择性激发,同时具有原子级的空间分辨率和高能量分辨率,是研究表面单分子解离反应的理想手段。由于扫描隧道显微镜通常用于测量静态的原子和电子结构,以往利用扫描隧道显微镜对表面单分子化学反应的研究大多没有探讨化学反应的动力学过程,如电子弛豫、声子激发等。然而,单分子化学反应的结果与分子中电子和声子的相干动力学有直接的关联性。如何将分子激发态的寿命与化学反应的动力学过程在时间、空间和能量的尺度上有机地联系起来,目前还是一个巨大的挑战。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心表面物理国家重点实验室SF9组一直专注于基于扫描隧道显微镜的表征技术,如研发了具有自主知识产权的超高真空低温扫描隧道显微镜/原子力显微镜以及基于扫描隧道显微镜的针尖增强拉曼光谱技术等。最近,他们组的博士生陈彩云、孔龙娟、王宇等在陈岚研究员和吴克辉研究员的指导下,利用扫描隧道显微镜实现了Au(111)表面单个H2S分子的解离,并与中国科学技术大学的赵瑾教授、郑奇靖副教授合作,结合时间分辨的非绝热分子动力学研究了解离反应的动力学过程,揭示了分子激发态寿命与解离反应几率直接相关。他们在扫描隧道显微镜实验中,利用隧穿电子诱导了H-HS和H-S的化学键断裂。实验研究和理论计算相结合的结果表明,隧穿电子促使分子振动被选择性激发,从而导致解离。实验上发现这两种不同解离过程的反应几率具有不同的偏压依赖性。结合从头计算的非绝热动力学模拟,可以在时间尺度上理解隧穿电子以及分子的振动激发诱导解离的整个动力学过程,并在定量上发现分子在表面的解离概率与分子激发态的寿命直接关联。这一工作表明,扫描隧道显微镜技术和从头计算的非绝热动力学模拟可以有效结合,并被广泛地扩展,用于理解在表面注入电子诱导化学反应的动力学过程,为单分子表面动力学研究提供了新的技术手段和思路。这项工作以“Dynamics of single-molecule dissociation by selective excitation of molecular phonons”为题在线发表在Physical Review Letters 123, 246804 (2019),相关工作获得了科技部、国家自然科学基金、北京市自然科学基金,中国科学院先导专项的支持。研究团队特别感谢物理所表面物理实验室孟胜研究员在计算方面和新加坡国立大学Andrew Wee教授在实验数据分析方面提供的帮助。图1.H2S,HS,S在Au(111)表面的形貌以及模拟的结构模型图2. H2S和HS解离概率分别随偏压的变化图3. 计算得到的H2S、HS 局域态密度及其振动模式图4. H-HS、H-S沿反应路径的势垒和反应过程的结构变化图5. 非绝热动力学模拟中H-S键随时间的演化图6. H2S/Au(111)和HS/Au(111)体系中,不同能量的激发态电子寿命编辑:赤色彗星近期热门文章Top10↓ 点击标题即可查看 ↓1. 双十一啥也不买到底亏不亏?2. 激光武器射向镜子会怎么样?3. 为什么你总是越减越肥?4. 这个神秘的数,让芯片巨头因特尔赔了5亿美金,还留下了惨痛的黑历史5. 人类为什么不能冬眠?6. 你能在大冬天吃火锅,离不开啤酒厂的努力7. 手机中被删除的信息都去哪了?8. 为什么手机没信号还能紧急呼叫?9. 一直困扰科学界的问题——水是怎么流动的10. 数学天才的世界你不懂

何不为乎

「每日顶刊」Angew:单晶高镍材料的动力学限制研究

【文章亮点】1、通过operando hard X-ray microscopy/spectroscopy的表征方法对LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2材料的电化学行为做了定量分析,解释了其氧化还原动力学对电池SOC状态较强的相关性:在低SOC时氧化还原动力学较慢,当SOC逐渐升高,电极材料氧化还原动力学迅速提升。2、离子传输测量以及有限元模拟也证明了单晶的氧化还原动力学主要受限于低SOC时的离子传输速率,在电极中同时混入多晶材料可以降低这种限制。3、文章阐述了单晶高镍材料的氧化还原动力学受限的机理,并提出了解决方案(单晶/多晶混合),这将为单晶高镍的实际应用奠定基础。【实验结果】单晶/多晶复合电极的示意图单晶811材料充放电过程中动力学机理研究。虽然单晶811材料晶体尺寸较大,其氧化还原反应速率在低SOC状态下较慢,但是在高SOC状态下得到迅速提升。多晶/单晶811复合电极的Operando TXM-XANES spectro-images of local redox reaction单晶和多晶的动力学速率的FEA模拟【总结】通过operando hard X-ray microscopy/spectroscopy 的表征方法对单晶811材料的电化学行为做了定量分析,解释了其氧化还原动力学对电池SOC状态较强的相关性:在低SOC时氧化还原动力学较慢,当SOC逐渐升高,电极材料氧化还原动力学迅速提升。FEA模拟以及传输测试单晶材料在低SOC时的传输速率比高SOC时低数个数量级。通过复合多晶或者小尺寸811,可以缓解这种限制。这种协同效应通过降低材料内锂离子的浓度梯度降低内部应力同样有益于单晶材料的结构稳定性。【原文下载】春水初生春林初盛春风十里不如你的关注分享知识,共同进步投稿邮箱:energy@tom.com

亦步亦趋

我国在原子分子超快动力学研究方面取得重要进展

新华社武汉12月25日电(记者李伟)飞秒强激光为在原子时空尺度(阿秒时间与亚埃空间尺度)探测物质微观结构及电子超快动力学提供了重要手段。近日,我国专家在利用飞秒强激光探测原子分子结构及电子超快动力学研究方面取得重要进展。飞秒强激光诱导的电离电子波包或可重新返回母离子实并与之发生再散射过程,由再散射引起的高次谐波谱或光电子谱为探测原子分子结构及电子态超快演化提供有效途径。当前,发展时空高分辨的原子分子结构及动力学探测方法为研究领域广泛关注。中国科学院武汉物理与数学研究所柳晓军研究员、全威研究员等人与北京应用物理与计算数学研究所陈京研究员、吴勇副研究员等合作,提出一种新的激光诱导非弹性电子衍射方案,并采用这一方案实验测定了电子与惰性气体离子碰撞引起的非弹性散射微分截面。据介绍,在这一方案中,专家利用飞秒强激光驱动原子产生的再散射电子波包替代传统电子束,通过电子碰撞的方法对惰性气体母离子结构进行探测。结合武汉物数所前期建成的高分辨电子-离子动量谱仪装置与符合测量方法,他们实验测量了对应于电子-离子碰撞电离过程的光电子二维动量谱,并从中提取出电子与母体离子作用的非弹性散射微分截面,实验结果与扭曲波波恩近似理论计算结果吻合。这一方案继承了传统电子衍射方法的超高空间分辨优点,而且具有超高时间分辨能力,为在飞秒乃至阿秒时间尺度研究激光诱导的原子分子超快动力学过程提供了重要手段。相关研究成果近期发表在学术期刊《物理评论快报》上。

始时所是

超算助力格点量子色动力学研究

本报武汉9月25日电(记者范昊天)由华中师范大学与浪潮集团有限公司联合设计研发的NSC3超级计算机日前在武汉举行开机仪式。这台超级计算机采用了国际领先的加速计算架构,浮点运算性能突破每秒千万亿次,将应用于格点量子色动力学领域科学研究。量子色动力学是描述夸克胶子之间强相互作用的标准动力学理论,基于该理论的深入研究将有助于揭示早期宇宙的特征。而格点量子色动力学提供了格点化的数值方法,让科学家可以使用计算机来模拟过程,但这个过程中的计算量极大,需要性能强大的超级计算机来进行。华中师范大学物理科学与技术学院院长许怒教授介绍,此次建成的NSC3超级计算机平台,采用了国际领先的超算服务器和V100GPU加速芯片,将有力地支持大规模的科学工程和人工智能计算,更好地帮助科学家探索宇宙的起源和物质结构的奥秘。《 人民日报 》( 2018年09月26日 12 版)

阿拉伯

生物物理所等在分子伴侣的动力学机制研究方面取得进展

3月20日,国际期刊《美国国家科学院院刊》(PNAS)在线发表了中国科学院生物物理研究所柯莎(Sarah Perrett)研究组题为Kinetics of the conformational cycle of Hsp70 reveals the importance of the dynamic and heterogeneous nature of Hsp70 for its function 的研究论文。该论文报道了利用单分子荧光技术研究人源应激型Hsp70蛋白的构象动态及与辅分子伴侣Hsp40相互作用的动力学机制。Hsp70蛋白是分子伴侣系统的核心成员之一,参与细胞内蛋白质折叠、转运、降解等多种生理活动,对于维持细胞内蛋白质稳态平衡具有重要作用。Hsp70 包括核苷酸结合结构域和底物结合结构域,Hsp70通过核苷酸结合域将ATP水解为ADP,引发结构域之间的变构,实现对底物结合域的调控。Hsp70通常与辅分子伴侣Hsp40协同作用,Hsp40可提高Hsp70的ATP水解酶活性,促进功能循环和底物重折叠效率。此前结构生物学研究已解析了Hsp70在不同核苷酸结合态下的全长结构,然而对Hsp70结构域间的构象动态性,以及辅分子伴侣Hsp40引发Hsp70发生分子内及分子间构象变化的机制尚不清楚。本研究采用单分子FRET技术揭示了不同核苷酸结合态下,人源应激型Hsp70(hHsp70)的核苷酸结合域与底物结合域之间均具有构象多态性,同时发现辅分子伴侣Hsp40(Hdj1)可提高hHsp70在ATP结合态下发生结构域分离的构象比例,并诱导hHsp70分子间二聚化,从而激活hHsp70的ATP水解酶活性。通过进一步动力学研究,获得了Hdj1与hHsp70结合、引发hHsp70发生分子内变构、以及引发hHsp70二聚化组装的速率,提出了Hsp70-Hsp40参与ATP水解循环的多步动力学机制。该研究揭示了Hsp70分子动态性对其发挥功能具有重要作用,为进一步阐明序列和结构高度同源的不同种类Hsp70之间的差异及其与功能的关系提供了新的线索。生物物理所研究员柯莎为论文通讯作者,柯莎课题组副研究员吴思、清华大学副研究员洪柳、柯莎组博士生王宇清为论文的共同第一作者。该研究得到科技部、国家自然科学基金委项目等的资助。图示:单分子FRET技术揭示hHsp70构象动态及Hdj1引发hHsp70发生分子内变构和分子间组装的过程参考文献:Kinetics of the conformational cycle of Hsp70 reveals the importance of the dynamic and heterogeneous nature of Hsp70 for its functionDOI: 10.1073/pnas.1914376117

亮眼睛

(科技)我国在原子分子超快动力学研究方面取得重要进展

  新华社武汉12月25日电(记者李伟)飞秒强激光为在原子时空尺度(阿秒时间与亚埃空间尺度)探测物质微观结构及电子超快动力学提供了重要手段。近日,我国专家在利用飞秒强激光探测原子分子结构及电子超快动力学研究方面取得重要进展。  飞秒强激光诱导的电离电子波包或可重新返回母离子实并与之发生再散射过程,由再散射引起的高次谐波谱或光电子谱为探测原子分子结构及电子态超快演化提供有效途径。当前,发展时空高分辨的原子分子结构及动力学探测方法为研究领域广泛关注。  中国科学院武汉物理与数学研究所柳晓军研究员、全威研究员等人与北京应用物理与计算数学研究所陈京研究员、吴勇副研究员等合作,提出一种新的激光诱导非弹性电子衍射方案,并采用这一方案实验测定了电子与惰性气体离子碰撞引起的非弹性散射微分截面。  据介绍,在这一方案中,专家利用飞秒强激光驱动原子产生的再散射电子波包替代传统电子束,通过电子碰撞的方法对惰性气体母离子结构进行探测。结合武汉物数所前期建成的高分辨电子-离子动量谱仪装置与符合测量方法,他们实验测量了对应于电子-离子碰撞电离过程的光电子二维动量谱,并从中提取出电子与母体离子作用的非弹性散射微分截面,实验结果与扭曲波波恩近似理论计算结果吻合。  这一方案继承了传统电子衍射方法的超高空间分辨优点,而且具有超高时间分辨能力,为在飞秒乃至阿秒时间尺度研究激光诱导的原子分子超快动力学过程提供了重要手段。相关研究成果近期发表在学术期刊《物理评论快报》上。(完)